Su verdadera carrera internacional empezó en Nueva York cuando fue llamada para interpretar Lucrezia Borgia en sustitución de una colega en el Carnegie Hall. Hasta entonces desconocida, después de su primera aria el público neoyorquino, le dedicó una ovación de veinte minutos. Como publicó la prensa a la mañana siguiente: "Ninguna publicidad previa, podría haber previsto el tremendo impacto que esta mujer de corte goyesco causaría en un público mimado por las delicias de Callas y Sutherland. Cuando Caballé empezó su primera aria hubo un cambio perceptible en el ambiente. Pareció por un momento que todo el mundo hubiese dejado de respirar". Representantes de los más importantes teatros de ópera y compañías discográficas estaban entre el público y de la noche a la mañana se vio lanzada a una gran carrera internacional. Sus representaciones desde entonces la han llevado a los más grandes teatros de ópera del mundo como Scala de Milán, Metropolitan de Nueva York, Staatsoper de Viena, Royal Opera House Covent Garden de Londres, Opera de París, Gran Teatro del Liceo de Barcelona, Bolshoi de Moscú, Teatro Colón de Buenos Aires, Opera de San Francisco, Opera de Hamburgo, Opera de Munich, así como a los festivales de Salzburgo, Aix en Provence, Orange, Glydebourne, Pesaro, Verona un largo etcétera. Montserrat Caballé ha alternado sus representaciones operísticas con recitales y conciertos apareciendo frecuentemente en las grandes salas del Royal Festival Hall de Londres, Carnegie Hall y Avery Fisher Hall de Nueva York, Palau de la Música Catalana de Barcelona, Teatro Real de Madrid, NHK Hall de Tokyo, Salle Pleyel, Salle Gaveau y Théâtre des Champs Elysées de Paris, Concertgebouw de Amsterdan, Konzerthaus de Viena, etc. Ha cantado como solista con las más prestigiosas orquestas y directores como Herbert von Karajan, Leonard Bernstein, Zubin Mehta, James Levine, Claudio Abbado, Seiji Ozawa, Riccardo Muti, Sir Georg Solti, Sir Colin Davis, Carlo Maria Giulini, etc.
El repertorio de Montserrat Caballé es enorme -sus roles en escena alcanzan casi los 90 - y probablemente no tiene ninguna rival en este siglo. Del mismo modo, ha grabado más de 80 títulos, la mitad de los cuales son óperas completas.
Ha cantado todos los grandes roles del repertorio, desde Luisa Miller a Salomé, desde Pamina hasta Isolde. Pero quizás es mayormente conocida -y más admirada todavía- por sus interpretaciones belcantísticas: las grandes reinas de tragedias de Donizetti encuentran en ella a la intérprete ideal, y lo que en muchos casos puede ser música difusa y genérica, en ella poseen un fondo interpretativo de gran poder emocional y dramático que va mucho más allá del límite de las meras coloraturas, por ello no es de extrañar que más tarde se convirtiera en la única sucesora de María Callas en el rol de Norma.
